本文由李燦老師課題組博士生劉永賜稿,感謝分享。
PEC分解水制氫是利用太陽能制備燃料的理想途徑之一,其太陽能利用效率受多個因素影響,是電極光吸收效率、電荷分離效率和表面反應即載流子注入效率的乘積。目前,PEC分解水的效率仍比較低,因為一些關鍵科學問題尚未解決,包括電極吸光有限、載流子復合嚴重、表面反應過電位高且動力學慢、電極穩定性差等。李燦老師課題組在啟動PEC分解水研究以來,圍繞光電極制備(Nanoscale, 2014, 6, 2061; Phys. Chem. Chem. Phys., 2014, 16, 23544; Adv. Energy Mater. 2016, 1600864.)、助催化劑修飾(Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 4589; ACS Appl. Mater. Interfaces 2015, 7, 3791; ChemSusChem 2015, 8, 3987.)、電解液的影響(J. Phys. Chem. B, 2015, 119, 3560.)、空穴儲存和傳輸層(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 7295; Chem. Eur. J. 2015, 21, 9624; J. Phys. Chem. C 2015, 119, 19607; Energy Environ. Sci., 2016,9, 1327.)、基底電子傳導層(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2015, 7, 3791)、界面態能級調控(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138 (41), 13664.)、異相結的構建(Chem. Sci. , 2016, 7, 6076.)及電極內部顆粒間界面調控(Chem. Sci. , 2016, 7, 4391.)等問題取得一系列研究進展。
該Perspective系統總結了國內外通過調控電極–溶液、半導體–助催化劑界面提高PEC分解水效率的研究進展,重點討論了助催化劑、電解液和界面功能層修飾的重要作用,并對半導體-溶液界面、載流子分離傳輸和轉移、表面反應機理等諸多科學問題,以及反應器設計、反應條件等參數的影響進行了討論和展望。首先,大量研究表明,擔載助催化劑是降低反應勢壘、促進表面反應的最有效手段。其次,電解液參數的調變是提高PEC分解水效率的重要手段,因為電解液離子會顯著影響表面反應(陽離子可影響水分解及其逆反應過程,陰離子可參與質子轉移過程)。此外,通過合適的界面層(例如空穴傳輸層、空穴儲存層、電子阻擋層等)進行助催化劑和半導體間的界面修飾,對于促進電荷分離和轉移、提高電極效率和穩定性十分關鍵。
化學加補充:李燦院士簡介
李燦,現任中國科學院大連化學物理研究所研究員、潔凈能源國家實驗室主任,2003年當選中國科學院院士。2007年至2012年任中國科學院大連化學物理研究所副所長,2003年2月至2012年7月任所學位委員會主任。
中國科學院大連化學物理研究所和日本東京工業大學聯合培養理學博士。曾先后在比利時新魯汶大學、美國西北大學、英國利物浦大學、日本東京大學和美國里海大學進行博士后及短期訪問教授的工作。
現任中國化學會催化委員會主任、中國物理學會光散射委員會主任、中法催化聯合實驗室中方主任、國際催化學會理事會主席、英國皇家化學會Fellow。2005年當選第三世界科學院院士、2008年當選歐洲人文和自然科學院外籍院士。
主要從事催化材料、催化反應和催化光譜表征方面的研究。研制了具有自主知識產權的國內第一臺用于催化材料研究的紫外共振拉曼光譜儀并開始商品化生產;在國際上最早利用紫外拉曼光譜解決分子篩骨架雜原子配位結構等催化領域的重大問題;發展了納米孔中的手性催化合成和乳液催化清潔燃料油超深度脫硫技術等。近年來,主要致力于太陽能光催化制氫以及太陽能光伏電池材料研究。
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