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Molecular ferroelectrics | Homochirality | Ferroelectricity | Chemical design | Point groups

鐵電體是一類具有自發電極化且極化方向在外電場下可重取向的晶態功能材料，和人們熟知的鐵元素沒有關系。除鐵電性外，鐵電體還同時具有高介電性、壓電性、熱釋電性、二階非線性光學性質等多種功能特性，使其廣泛應用于存儲器、電容器、傳感器、驅動器、探測器等重要器件領域。鐵電體必須結晶在10個極性晶體學點群中（1 (C₁)、2 (C₂) 、m (C_s)、mm2 (C_2v)、4 (C₄) 、4mm (C_4v)、3 (C₃) 、3m (C_3v)、6 (C₆)和6mm (C_6v)），并且一般還需要發生結構相變，使得新型鐵電體的開發面臨極大的挑戰。自1920年第一個鐵電體即分子化合物羅息鹽發現百年來，對鐵電體的尋找依賴盲目篩選，一直缺乏可行的理論指導。經過20多年的不斷探索和研究，熊仁根教授在充分理解鐵電物理的基礎上，創造性地提出分子鐵電體的設計原理——鐵電化學，包括“似球-非球”、引入單一手性和H/F取代策略，指導分子鐵電體的化學設計（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 15205, perspective）。

圖1  鐵電化學中的引入單一手性策略

手性是指一個物體與其鏡像不能重疊，在自然界中廣泛存在。1920年Valasek發現的第一例鐵電體羅息鹽（四水合L-酒石酸鉀鈉）是一例典型的單一手性化合物，將鐵電性與手性聯系在一起。然而，由于占主流的無機鐵電體不存在手性中心，手性鐵電體的研究在鐵電體的百年發展歷程中長期被忽視。從晶體學角度看，單一手性化合物必須結晶在11個手性晶體學點群（C₁、C₂、D₂、C₄、D₄、C₃、D₃、C₆、D₆、T和O）。32個晶體學點群中僅有10個極性點群，而11個手性晶體學點群中有5個是手性極性的（1 (C₁)、2 (C₂)、4 (C₄)、3 (C₃)和6 (C₆)）。此外，在88種順電-鐵電相變中，有22種是從手性點群到手性點群的結構相變。順電-鐵電相變涉及母群-子群關系，順電相點群是鐵電相點群的母群，而手性極性點群的母群大部分可以作為順電相點群。另外，88種順電-鐵電相變伴隨著空間對稱性破缺，順電相的某些空間對稱性元素如反演中心、對稱面和旋轉軸到鐵電相時會丟失，而在22種手性點群到手性點群的順電-鐵電相變中僅伴隨有旋轉軸的空間對稱性破缺。簡而言之，單一手性的引入使材料更容易結晶在極性晶體學點群，其結構相變更有可能是順電-鐵電相變，大大提高了成為鐵電體的概率，即鐵電化學中的引入單一手性策略（圖1）。近年來，熊仁根教授團隊利用該策略，精準合成了系列性能優異的新型手性分子鐵電體，相關科研成果已在眾多國際著名學術期刊上發表（Science 2018, 361, 151; Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 2019, 116, 5878; Nat. Commun. 2016, 7, 13635; Adv. Mater. 2019, 31, 1808088; J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 4474; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 6946; J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 4756; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 17477; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 21685; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 10730; Nat. Commun. 2022, 13, 6150; J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 8633; J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 19559; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204135; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202200135; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202210809; Nat. Commun. 2022, 13, 2379;  Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202306732;  Nat. Commun. 2023, 14, 5854; Adv. Mater. 2023, 35, 2302436等）。

圖2  利用引入單一手性策略精準構筑眾多新型手性分子鐵電體

近期，由南昌大學國際有序物質科學研究院熊仁根教授團隊撰寫的綜述文章“Homochirality in Ferroelectrochemistry”重點介紹了鐵電化學中的引入單一手性策略及手性分子鐵電體領域取得的研究進展。通過引入單一手性，如碳基點手性或軸手性、立體硫手性，學者們設計合成了眾多新型手性分子鐵電體（圖2），包括有機單組分、有機多組分和有機-無機雜化體系，其中一些手性分子鐵電體表現出優異的性質，例如高居里溫度、大飽和極化、大壓電響應、多鐵性、光控極化翻轉和圓偏振發光。這些結果充分表明引入單一手性是設計合成分子鐵電體的一種普適性有效策略。該綜述還展望了引入單一手性策略及手性分子鐵電體領域可能的發展方向：利用單一手性單體構筑手性聚合物鐵電體；采用面手性、雜原子手性（如硅、磷、氮和硼）、金屬中心的Δ/Λ-手性等其他類型的手性設計分子鐵電體；探索手性分子鐵電體的壓電不對稱催化應用。

上述綜述文章作為Chemistry Authors Up Close發表于Chin. J. Chem. 2024, 42, 1133-1144. DOI: 10.1002/cjoc.202300640。該工作得到了國家自然科學基金委的資助。