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第一作者：李佳玉（吉林大學博士生）

通訊作者：李國棟（吉林大學），高瑞芹（寧波理工學院）, 李秋菊（第三軍醫大學）

作者單位：吉林大學，清華大學，寧波理工學院，第三軍醫大學等

本研究通過原位表征技術和密度泛函理論（DFT）計算揭示了金屬氧化物半導體中晶格氧在氫氣傳感反應中的關鍵作用。研究發現，晶格氧不僅參與了傳感過程，而且其參與程度可以通過氧p帶中心的位置進行調節。這些發現對于理解氫氣傳感機制和開發高性能氣體傳感材料具有重要意義。

此外，Ge摻雜SnO2納米纖維表現出極高的氫氣響應值（S = 39.2 對于 500 ppm H2），良好的選擇性和快速的響應（< 2 s 對于 0.1% H2），可以滿足實際應用需求。

圖1:結構表征。展示了SGO和SO的XRD圖譜、拉曼光譜、Sn 3d XPS能譜、TEM圖像和元素分布圖，揭示了Ge摻雜導致的晶格收縮、結構畸變和氧空位濃度的增加。

圖2:氣敏性能。展示了SGO基傳感器對不同濃度H2的響應-恢復曲線、線性相關性、對1000 ppm H2的響應-恢復時間、對H2的選擇性以及動態循環穩定性和長期穩定性，證明了SGO基傳感器優異的氫氣檢測性能。

圖3:電子結構。通過能帶圖、O 1s XPS能譜和O₂-TPD曲線，分析了SGO和SO的電子結構及其對吸附氧的影響，揭示了Ge摻雜如何通過調節能級結構增加了吸附氧的數量。

圖4:動態反應過程。利用原位拉曼光譜和原位DRIFTS分析了SGO在不同溫度和不同氣氛下的表面狀態變化，揭示了晶格氧在氫氣傳感反應中的動態轉化過程。

1. 利用原位拉曼光譜和原位DRIFTS證實了晶格氧在氫氣傳感反應中的直接參與，為氣體傳感機制的理解提供了新的視角。

2. 通過DFT計算，闡明了晶格氧參與程度的調節機制，為設計新型氣體傳感材料提供了理論指導。

3. Ge摻雜SnO2納米纖維展現出高達39.2的氫氣響應值，良好的選擇性和快速的響應（< 2 s 對于 0.1% H2），可以滿足實際應用需求。

在本論文中，作者采用了密度泛函理論（DFT）計算來深入理解材料的電子結構和氣體傳感機制。

圖 5：論文中通過DFT計算來支持實驗觀察結果，并進一步探索了晶格氧在氣體傳感反應中的作用。DFT計算表明，Ge摻雜能夠引起SGO晶格的畸變，從而影響氧p帶中心的位置。這種變化有助于調節晶格氧向表面吸附氧的轉化，進而影響氣體傳感反應的效率。

計算結果還顯示，SGO的氧逃逸能量顯著低于SO，表明晶格氧更容易從SGO中釋放出來，形成活性的吸附氧物種，這與實驗中觀察到的高氫氣響應值相一致。

標題：Essential role of lattice oxygen in hydrogen sensing reaction

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47078-x

李國棟 教授

吉林大學 化學學院

李國棟，吉林大學化學學院教授，博士生導師。2001年于吉林大學化學學院取得理學博士學位。1999-2001香港科技大學訪問學者，2001年起就職于吉林大學化學學院。發現了最細的單壁碳納米管及其超導性質。在Nature、Science等雜志上發表SCI論文100余篇。相關成果曾獲教育部自然科學一等獎（2012年，第二完成人）和上海市自然科學獎一等獎（2015年，第四完成人）。