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借氫反應，是一種氧化還原中性反應，該反應不需要外加任何的氧化劑和還原劑，就能在一鍋中實現脫氫氧化、中間體轉換和加氫還原三步，將簡單的底物轉化為具有高附加值的產物。該級聯反應是一個原子經濟型和環境友好型的策略，以催化劑，如過渡金屬催化劑或者酶作為載體，其在氧化步驟奪取原料的氫，暫時儲存，在后續的還原步驟中再將氫還給產物。這一過程也叫做氫自動轉移。

圖1：借氫級聯的一般機理及催化劑

21世紀以來，過渡金屬催化的借氫反應在如何高效、高選擇性的構建C-N鍵和C-C鍵等方面的應用得到了廣泛的研究，實現了多種高經濟性的不對稱合成以及新穎手性雜環的制備。然而，這種策略主要依賴于昂貴的過渡金屬的使用，并且存在立體選擇性不易控制的缺點，直到最近才報道了高選擇性的借氫例子。與此同時，生物催化借氫策略因其環境友好、經濟效益高、條件溫和、手性控制精確等優點得到了廣泛的應用。在生物催化系統中，氫的轉移通常是由酶活性位點內的輔酶如NAD(P)+和NAD(P)H推動的，該過程對輔酶的依賴使得化學選擇性和立體選擇性可以在特定酶活性口袋的三維立體結構中產生。目前，生物催化借氫級聯有多種應用，包括醇的外消旋化（方案1）與手性翻轉（方案2）、醇與胺之間的轉化（方案3、4、5、6）、烯丙醇轉化為飽和羰基（方案7）、雙醛轉化為酯（方案8）、α、β-不飽和醛轉化為飽和羧酸（方案9）等。

方案1：醇外消旋化的生物催化借氫級聯反應

方案2：醇手性翻轉的生物催化借氫級聯反應

方案3：醇轉化為伯胺的生物催化借氫級聯反應

方案4：醇轉化為仲胺的生物催化借氫級聯反應

方案5：α-羥基酸轉化為氨基酸的生物催化借氫級聯反應

方案6：胺轉化為醇的生物催化借氫級聯反應

方案7：烯丙醇轉化為飽和羰基的生物催化借氫級聯反應

方案8：雙醛轉化為酯的生物催化借氫級聯反應

方案9：α、β-不飽和醛轉化為飽和羧酸的生物催化借氫級聯反應

生物催化借氫級聯相對于一般合成方法以及過渡金屬催化的借氫策略具有明顯的優勢，它的對映體選擇性高，原子經濟性高、環境友好，同時克服了過渡金屬催化有毒、昂貴、反應條件苛刻等缺點，且醇類、胺類、醛類和酮類等不同類型的底物均能以較高的效率轉化為相應的產物，并具有良好的立體選擇性。而在過渡金屬催化的借氫體系中，底物通常僅限于醇類。但目前用于借氫反應的酶種類少、活性低，且相對于過渡金屬催化的借氫反應，生物催化借氫反應的應用范圍小、底物范圍窄。同時，這一生物催化的借氫過程需要考慮其熱力學可行性，酶特異性、反應動力學和輔因子再生等因素也至關重要。未來的研究將集中在尋找具有新催化活性的酶，將這種策略應用于涉及各種底物和反應條件的新化學轉化，以及通過定向進化等技術增強酶的催化性能和底物相容性。此外，生物催化借氫級聯體系一般策略的開發完善，以及對反應體系各項參數的優化策略將導致轉化率、立體選擇性和效率的更快和更有效的提高，加速其在工業上的廣泛應用。

該研究得到國家自然科學基金（22371302）、中國醫學科學院基本科研業務費 （2022-RC350-03） 及中國醫學科學院藥物研究所天然藥物及核藥基礎與新藥創制全國重點實驗室啟動經費的支持。碩士研究生劉宗曉為論文第一作者，助理研究員高亞東博士在論文撰寫過程中做出了重要貢獻。

論文信息: Biocatalytic Hydrogen-Borrowing Cascade in Organic Synthesis，Zong-Xiao Liu, Ya-Dong Gao, Li-Cheng Yang. JACS Au 2024, 4, 877–892.

導師介紹

楊立成，中國醫學科學院藥物研究所研究員，助理教授，博士生導師。2010年畢業于西南大學藥學專業，獲得學士學位；2018年博士畢業于新加坡國立大學，師從趙宇教授從事金屬有機不對稱催化研究，應用分子間環加成策略首次合成多種中環結構，并發現了中環跨環重排等新穎反應類型（ACIE 2017, JACS 2017，ACIE 2018, ACIE 2018, Nat Chem 2020）。2018-2022年在美國Scripps研究所Hans Renata課題組進行博士后研究，研究內容為非天然氨基酸、活性多肽、二萜等活性天然產物的化學酶法合成 (ACIE 2020)。2022年加入中國醫學科學院藥物研究所開展獨立研究，研究方向包括酶催化、生物活性分子的化學酶法合成以及新藥發現等。

因研究需要，課題組招聘職工和博士后數名

職工：生物合成等相關學科背景，需有博士后科研經歷。工作地點為北京，提供事業編制。研究內容包括基因重組，異源表達，定向進化，虛擬篩選，酶催化等。按藥物所規定執行相應薪酬待遇。課題組將支持申報職稱及科研項目。

博士后：年齡不超過35歲，近三年內獲得博士學位，具有有機合成、生物合成等相關專業背景。以第一作者在本領域主流期刊發表過1篇以上SCI研究論文，具有良好的英語聽說能力。課題組將提供具有競爭力的薪酬待遇，支持申報國家“博新計劃”和中國醫學科學院“協和學者”等相關博士后人才計劃。具體可參考：https://www.pumc.edu.cn/sy_rczp/f2e4c123379a47b1b20a088678781163.htm。

申請方式：請將個人簡歷和研究工作總結發送到郵箱ylch@imm.ac.cn。

課題組主頁： https://www.x-mol.com/groups/Yang_Licheng