論文DOI:10.1021/jacs.4c03156 論文速覽 基于高效綠色的電化學策略生產高附加值化學品被認為是可能代替傳統的化石燃料生產技術的理想方法。尿素是養活世界上一半以上人口的重要農業肥料,并且也是工業生產中必不可少的反應原料。然而其制備工藝目前主要依靠高耗能高污染的Bosch-Meiser法合成尿素技術。如果能夠使用電化學的方法將有害的小分子(NO3-和CO2)通過C-N耦合過程,將可能實現水中尿素的直接電化學合成。在以CO2為原料的電催化尿素合成中,通常需要將CO2轉化成*CO,以其作為關鍵中間體進行C-N耦合,但是在這一過程中還會發生CO2轉化為HCOOH和CO的副反應導致尿素合成的碳選擇性較低。 北京航空航天大學的郭林教授和劉利民教授課題組利用非晶氧化鉍錫納米片作為電催化劑成功實現了CO2和NO3-為原料的高效尿素合成。提出利用Sn的摻雜有效的調控了催化劑的p軌道電子態,實現了基于*CO2而不是傳統的*CO為關鍵中間體的C-N耦合過程。相較于高氧化態的晶體催化劑來說,非晶催化劑中低氧化態的Bi和Sn對反應物的吸附能力適中,更適合高效的尿素合成反應。該策略為設計C-N類高附加值產物的電化學合成提供了思路,同時也為二氧化碳的回收再利用提供借鑒。 圖文導讀 總結與展望
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