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第一作者： 羅濤，張行

通訊作者： 劉敏，Michelle L. Coote         

通訊單位：中南大學，Flinders大學             

四氟化碳 (CF₄) 是最簡單的全氟化合物，被稱為“永久化學品”，因其健康風險及對溫室效應的貢獻而帶來嚴重的環境挑戰。設計高效的四氟化碳分解催化劑一直是一個難題，原因在于對其分解機理的了解有限。本研究結合約束從頭算分子動力學 (cAIMD) 模擬和原位實驗，闡明了氧化鋁催化CF₄分解的機理，突出了表面羥基的關鍵作用。研究表明，初始C–F鍵的斷裂是限速步驟，而表面羥基能將反應自由能從1.69 eV降低至1.34 eV。這些羥基還促進了分解過程中生成的氧空位的自愈。與CF₄直接分解為CO₂的傳統認識不同， 限制性分子動力學模擬結合同步輻射真空紫外光電離質譜數據，揭示了新的CF₂O和CO副產物。在無水環境中的實驗數據表明，水主要通過補充表面羥基起作用，而非直接參與分解。因此，Al₂O₃催化劑的高效源于三個關鍵特性：(1) 存在具有特定CF₄吸附親和力的活性位點，確保高效的底物相互作用；(2) 合適的金屬–氧鍵強度，使晶格氧能夠參與反應；(3) 高密度的表面羥基，促進初始C–F鍵的斷裂和氧空位的自愈。

在現有的CF₄分解技術中，熱催化水解因其技術要求簡單且最終產物無害而被認為是最優選擇。在已報道的催化劑中，氧化鋁（Al₂O₃）被視為一種非常有前景的CF₄分解催化劑。然而，盡管氧化鋁的潛力已被廣泛認可，其作用機理仍不明確，尤其是其在高溫下表現出高活性的根源尚未被完全理解。

a. 通過cAIMD模擬，全面揭示了CF₄在Al₂O₃催化劑表面分解的詳細反應路徑，涵蓋了初始C–F鍵斷裂、反應中間體生成及產物釋放的全過程。這一方法有效彌補了實驗手段難以直接捕捉微觀反應過程的局限，為理解復雜的催化分解機制提供了新的視角。

b. 研究發現，Al₂O₃表面的羥基不僅通過降低反應自由能促進了CF₄的初始C–F鍵斷裂，還參與了氧空位的自愈。這一功能性雙重角色確保了催化劑的高效性和長期穩定性，突出表面羥基作為活性位點和催化循環關鍵參與者的重要性。

c. 通過結合同步輻射真空紫外光電離質譜（SVUV-PIMS）實驗和模擬計算，首次確認CF₂O和CO是CF₄分解過程中形成的主要中間產物。這一發現挑戰了傳統認為CF₄直接轉化為CO₂的理論，揭示了CF₄分解反應具有更為復雜的機制，并為后續的副產物控制和催化劑設計提供了重要依據。

圖1. CF₄的吸附

圖2. CF₄的分解 

圖3. CF₃的分解 

圖4. 完整的反應路徑

中南大學劉敏教授課題組招收博士后

一、導師及課題組簡介：

劉敏教授為中南大學博士研究生導師，科睿唯安高被引科學家，四青人才。主持科技部重點研發國際間重點合作項目，基金委面上項目，基金委大科學裝置聯合項目，湖南省杰出青年基金，湖南省重點研發等一系列項目。

以第一作者/通訊作者在Nature, Nat. Chem., Nat. Commun.(6), PNAS, JACS(5), Angew. Chem.(14), Adv. Mater.(4), EST(2)等國際著名學術期刊上發表論文100余篇，他引超過27000次，h-因子為83。

主要研究方向為高性能環境催化材料及器件以及機理研究，具體包括：

1. 高性能環境催化材料設計

2. 催化動態過程及機理研究

3. 催化器件開發

二、申請條件

1.具有較好的熱、電、光等催化基礎；

2.科研基礎好，中英文寫作能力強，善于溝通交流，曾發表過相關JCR一區論文；

3.身心健康，上進心和責任心強，具有獨立科研能力，執行力強，具有團隊合作精神；

三、待遇

1. 薪酬待遇：學校實行分檔資助，待遇標準為18~48萬元（含國家資助部分），團隊為業績突出者提供績效獎勵（不設上限）；

2. 科研經費：學校提供科研啟動費，團隊提供充足經費支持；

3. 其他保障：享受在職職工同等的社會保險、住房公積金、子女入托入學等福利待遇；

4. 職業發展：在站期間團隊支持并推薦出國交流學習。符合學校新進教師遴選標準，可在出站前六個月內提出留校申請，其中，入選“博新計劃”及其他高層次博士后專項計劃或獲得“升華博士后”榮譽稱號者，出站后申請留校不受相關條件限制。在聘期內鼓勵并協助申報中國博士后科學基金、國家自然科學基金、湖南省自然科學基金等科研項目和相關人才項目。

備注

1.在站期間考核條件之外取得的科研業績按學校相關文件予以獎勵。

2.合格出站后，按入站當年博士引進政策享受安家費、科研啟動經費等相關待遇；成績優異者可依據業績條件按出站當年人才引進政策確定人才類別并享受相應待遇。

3.按照有關規定購買社會保險。

本招聘長期有效，有意者請將個人簡歷（含學習、工作和科研經歷），主要科研成果（如論文著作、個人獎勵等）,以及導師推薦信等發送郵件至郵箱minliu@csu.edu.cn。