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在電催化堿性析氫方面，該團隊通過構(gòu)建獨特的氧空位（Vo）和Ru路易斯酸-堿對（Vo-Ru Lewis acid–base pairs）極大地促進堿性析氫動力學（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202317622）；通過調(diào)控銥晶界處的微環(huán)境，實現(xiàn)了高效地堿性析氫（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202315633）；提出了一種部分間隙摻入策略合成Ru–RuSi異質(zhì)結(jié)構(gòu)，這不僅可以將Ru頂位點從隱形催化位點轉(zhuǎn)變?yōu)轱@性催化位點，還可以保留Ru表面的較低水解離能壘（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202423756）；通過恒電勢模型計算，發(fā)現(xiàn)隨著外加電勢的增加，由Ru到CoP的氫溢流能壘顯著降低，加速了氫析出過程，內(nèi)建電場耦合氫溢流作用實現(xiàn)了Ru-CoP體系安培級電流密度下的高效堿性電催化析氫（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202400069）；提出并實現(xiàn)了Mo/Ru基多位點異質(zhì)電催化劑的理性設(shè)計，并通過精確調(diào)控Mo的價態(tài)和分布，以及引入Ru位點，實現(xiàn)了催化性能的優(yōu)化（Adv. Mater. 2024, 36, 2410039）；通過氨解原位外延生長，構(gòu)建了雙金屬氮化物負載的RuNi合金（RuNi/ZrNiNx）異質(zhì)結(jié)構(gòu)，可以在安培級電流密度下實現(xiàn)了穩(wěn)定和優(yōu)異的電催化析氫和析氧性能（Adv. Mater. 2024,Accepted）；成功構(gòu)建了高度晶格匹配的Ru/W2C異質(zhì)結(jié)催化劑，其晶格匹配的異質(zhì)界面能極大降低界面質(zhì)子吸附能，有效地促進可逆的氫擴散過程，從而提升堿性析氫性能（Adv. Energy Mater. 2024, 202405546）；利用Ru和載體之間較大的功函數(shù)差異，誘導Ru的非對稱電荷分布，形成高價Ru與金屬Ru共存，高價Ru降低了水的解離能壘并提供足夠的氫質(zhì)子，促進氫質(zhì)子由高價Ru位點向金屬Ru位點的溢出，金屬Ru位點可以增強H的解吸從而協(xié)同增強析氫活性（Adv. Funct. Mater.2024, 34,2314899）。

圖1.電催化堿性析氫方面的研究工作

在電催化酸性析氧方面，該團隊提出了一種新的策略，即將原子分散的V物質(zhì)(包括O-橋接的V二聚體和V單原子)加入到RuO2晶格中，以觸發(fā)O-O自由基的直接偶聯(lián)，從而釋放O2，而不產(chǎn)生*OOH中間體，從而調(diào)節(jié)催化反應(yīng)途徑，從根本上打破限制RuO2的活性/穩(wěn)定性權(quán)衡，實現(xiàn)酸性析氧反應(yīng)（OER）的卓越穩(wěn)定性和活性（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202413657）；構(gòu)建了一種具有不對稱Ru-O-Ta(-O-Ta)活性單元的短程有序鉭摻雜單原子RuO2催化劑（Ta-RuO2），用于增強酸性O(shè)ER的活性和穩(wěn)定性（Adv. Energy Mater. 2024, 2403388）；通過加入堿金屬K，誘導原位構(gòu)建K-IrOx薄皮包裹金屬Ir的核殼催化劑，實現(xiàn)了在10 mA cm-2電流密度下高達3000小時的穩(wěn)定性和199 mV的低過電位（Adv. Funct. Mater. 2024, 202421615）。在電催化二氧化碳還原方面，該團隊通過調(diào)控催化劑的組成和結(jié)構(gòu)控制二氧化碳電還原的反應(yīng)路徑實現(xiàn)了產(chǎn)物選擇性切換。將Sb元素引入到CuS中，以S原子為橋，在Cu?S離子鍵旁橋接S?Sb共價鍵，促使Cu?S鍵長由最初的2.24 ?增加到2.30 ?，驅(qū)動電化學二氧化碳還原反應(yīng)產(chǎn)物由HCOOH轉(zhuǎn)變?yōu)镃O（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202409206）。在電催化尿素氧化方面，該團隊成功開發(fā)了一種新型的Cu-NiFe LDH催化劑，通過銅摻雜實現(xiàn)了對鎳物種局部電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，促進了高價態(tài)鎳位點的生成。這些高價態(tài)鎳位點作為尿素氧化（UOR）的活性中心，有效避免了自身氧化現(xiàn)象，提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性（Adv. Energy Mater. 2024, 14, 2403004）。